2010年,布鲁诺·马尔斯发行了《It's Better If You Don't Understand》的迷你专辑。该专辑达到公告牌二百强专辑榜的第99位。8月,布鲁诺·马尔斯和Cee-Lo Green共同创作出的热门单曲《Fuck You》。10月4日,布鲁诺·马尔斯发布首张专辑《Doo-Wops & Hooligans》,先发单曲《Just the Way You Are》于7月19日发布,首周登顶公告牌百强单曲榜[2] 。9月28日,第二支单曲《Grenade》发布,收获了包括美国单曲榜、英国单曲榜在内的全球16国榜单冠军[2] 。 《Doo-Wops & Hooligans》在美国凭借首周5.5万的销量登上公告牌两百强专辑榜的第三名,截至2014年2月15日,专辑全球销量已超过633万[1] 。10月18日,布鲁诺·马尔斯和Travie McCoy一起在欧洲巡演。
2011年2月13日,布鲁诺·马尔斯拿下第53届格莱美最佳流行男歌手奖,这是他的首座格莱美奖。除此之外,他还获得了六项提名。同年,马尔斯和Janelle Monáe一起巡演。9月16日,由马尔斯承担副歌演唱的Bad Meets Evil的单曲《Lighters》发行。9月22日,布鲁诺·马尔斯新歌《It Will Rain》作为首单收录在11月8日发行的《暮光之城:破晓(上)》的电影原声带中[4],这首单曲9月27日发行,最高达到公告牌百强单曲榜第三名。10月31日,布鲁诺·马尔斯获得了第54届格莱美奖的六项提名[3]